تأثیر کبالت در کاهش فعالیت آلومینیوم های همسایه در شبکه زئولیت ZSM-5 و نقش آن در افزایش تولید اولفین‌های سبک در شکست کاتالیستی سوخت LPG

نوع مقاله: مقاله پژوهشی

نویسندگان

1 دانشگاه تربیت مدرس

2 دانشگاه تربیت مدرس دانشکده شیمی

چکیده

در این تحقیق، زئولیت HZSM-5 به روش هیدروترمال سنتز شد و با استفاده از کبالت، اصلاح گردید. زئولیت‌های
HZSM-5 و Co/HZSM-5 به منظور بررسی توزیع محصولات در واکنش شکست کاتالیستی سوخت LPG مورد استفاده قرار گرفته است. کاتالیست‌های تهیه شده با استفاده از آنالیزهای XRD، SEM، BET، XRF و NH3-TPD مشخصه‌یابی شدند. نتایج آنالیز NH3-TPD نشان داد که اسیدیته کاتالیست اصلاح شده Co/HZSM-5 نسبت به HZSM-5کم‌تر است. توزیع آلومینیوم شبکه زئولیت HZSM-5 با استفاده از آنالیز شیمیایی XRF و UV-Visible بازتابی تعیین شد. نتایج نشان داد که سهم آلومینیوم‌های همسایه و آلومینیوم های منفرد در شبکه زئولیت به ترتیب 6/28 و 4/71 درصد بوده است. بازده اولفین‌های سبک در شکست کاتالیستی سوخت LPG توسط زئولیت اصلاح شده با کبالت (1/48 درصد) نسبت به زئولیت HZSM-5 (4/45 درصد) بالاتر بوده است. همچنین، بازده محصولات سنگین C5+، میزان کک تشکیل شده و نرخ غیرفعال شدن برای کاتالیست Co-HZSM-5 نسبت به زئولیت اصلاح نشده پایین‌تر است.

کلیدواژه‌ها


 S. M. Opalka and T. Zhu, “Influence of the Si/Al ratio and Al distribution on the H-ZSM-5 lattice and Brønsted acid site characteristics,” Microporous and Mesoporous Materials, 222 ,2016, pp. 256-270. 2. J. Dědeček, D. Kaucký and B. Wichterlova, “Al distribution in ZSM-5 zeolites: an experimental study,” Chemical Communications, 2001, pp. 970-971. 3. A. Janda, A. T. Bell, “Effects of Si/Al ratio on the distribution of framework Al and on the rates of alkane monomolecular cracking and dehydrogenation in H-MFI,” Journal of the American Chemical Society, 135, 2013, pp. 19193-19207. 4. C. Márquez-Alvarez, A. B. Pinar, R. Garcia, M. Grande-Casas and J. Pérez-Pariente, “Influence of Al distribution and defects concentration of ferrierite catalysts synthesized from Na-free gels in the skeletal isomerization of n-butene,” Topics in Catalysis, 52, 2009, pp. 1281-1291. 5. S. Zhao, D. Yang, X. Zhang, X. Yao, Y. Liu and M. He, “ZSM-5 with controllable acidity as an efficient catalyst for a highly adjustable propene/ethene ratio in the 1-butene cracking,” Chemical Communications, 52, 2016, pp. 11191-11194. 6. J. Dedecek,  .  a     ,  .  a  k  a, P. Klein and  .   c  e     , “Synthesis of ZSM-5 zeolites with defined distribution of Al atoms in the framework and multinuclear MAS NMR analysis of the control of Al distribution,” Chemistry of Materials, 24,  2012, pp. 3231-3239. 7.  . G b   , J. Dědeček and J. Čejka, “Control of Al distribution in ZSM-5 by conditions of zeolite synthesis,” Chemical Communications, 2003, pp. 1196-1197. 8. N. Rahimi and R. Karimzadeh, “Catalytic cracking of hydrocarbons over modified ZSM-5 zeolites to produce light olefins: A review,” Applied Catalysis A: General, 398, 2011, pp. 1-17.
سعید عباسیزاده و رامین کریمزاده
42
9. Y. Wei, Z. Liu, G. Wang, Y. Qi, L. Xu, P. Xie and Y. He, “Production of light olefins and aromatic hydrocarbons through catalytic cracking of naphtha at lowered temperature,” Studies in Surface Science and Catalysis, 158, 2005, pp. 1223-1230. 10. J. Dědeček, D. Kaucký,  . Wichterlová and O. G n       , “C 2+ ions as probes of Al distribution in the framework of zeolites. ZSM-5 study,” Physical Chemistry Chemical Physics, 4, 2002, pp. 5406-5413. 11. L. Vafi and R. Karimzadeh, “Effect of phosphorus on methane production in LPG catalytic cracking over modifiedstructure ZSM-5,” Journal of Natural Gas Science and Engineering, 27, 2015, pp. 751-756. 12. Z. Nawaz, S. Qing, G. Jixian, X. Tang and F. Wei, “Effect of Si/Al ratio on performance of Pt–Sn-based catalyst supported on ZSM-5 zeolite for n-butane conversion to light olefins,” Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 16, 2010, pp. 57-62. 13. W. Ding, Y. Cui, J. Li, Y. Yang and W. Fang, “Promoting effect of dual modification of H-ZSM-5 catalyst by alkali treating and Mg doping on catalytic performances for alkylation of benzene with ethanol to ethylbenzene,” RSC Advances, 4, 2014, pp. 50123-50129. 14. P. Sun, G. Gao, Z. Zhao, C. Xia and F. Li, “Stabilization of cobalt catalysts by embedment for efficient production of valeric biofuel,” ACS Catalysis, 4, 2014, pp. 4136-4142. 15. S. Sang, F. Chang, Z. Liu, C. He, Y. He and L. Xu, “Difference of ZSM-5 zeolites synthesized with various templates,” Catalysis Today, 93, 2004, pp. 729-734. 16. R. Khoshbin and R. Karimzadeh, “The beneficial use of ultrasound in free template synthesis of nanostructured ZSM-5 zeolite from rice husk ash used in catalytic cracking of light naphtha: Effect of irradiation power,” Advanced Powder Technology, 28, 2017, pp. 973-982. 17. L. Vafi and R. Karimzadeh, “LPG catalytic cracking over the modified ZSM-5 by activated carbon and carbon nanotube templates: Synthesis, morphology and performance of catalysts,” Journal of Natural Gas Science and Engineering, 32, 2016, pp. 1-9. 18. F. Bin, C. Song, G. Lv, J. Song, X. Cao, H. Pang and K. Wang, “Structural characterization and selective catalytic reduction of nitrogen oxides with ammonia: a comparison between Co/ZSM-5 and Co/SBA-15,” The Journal of Physical Chemistry C, 116, 2012, pp. 26262-26274. 19. D. Mier, A. T. Aguayo, M. Gamero, A. G. Gayubo and J. Bilbao, “Kinetic modeling of n-butane cracking on HZSM-5 zeolite catalyst,” Industrial & Engineering Chemistry Research, 49, 2010, pp. 8415-8423. 20. E. Vogt, B. Weckhuysen, “Fluid catalytic cracking: recent developments on the grand old lady of zeolite catalysis,” Chemical Society Reviews, 44, 2015, pp. 7342-7370. 21. L. Lin, C. Qiu, Z. Zhuo, D. Zhang, S. Zhao, H. Wu, Y. Liu and M. He, “Acid strength controlled reaction pathways for the catalytic cracking of 1-butene to propene over ZSM-5,” Journal of Catalysis, 309, 2014, pp. 136-145.